Explodierenden Clustern auf der Spur
Lichtquelle auf Basis Höherer Harmonischer hilft Cluster im extremen UV zu untersuchen.
Die Untersuchung der Dynamik von Cluster-Explosionen mit Hilfe von intensiven extrem-ultravioletten (XUV) Pulsen war bisher begrenzt auf Großforschungsgeräte. Nun hat sich gezeigt, dass die Erforschung von Clustern auch mit intensiven XUV-Pulsen in einem Labor mit einer neuentwickelten Lichtquelle möglich ist, die auf der Erzeugung von Höheren Harmonischen basiert. Das erste Mal wurde die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion-Rekombination während der Expansion von Clustern nachgewiesen, die anfänglich ein XUV-Puls ausgelöst hat und die neue Einblicke in den Zersetzungsprozess des Clusters bietet.
Abb.: Linke Seite: 2D-Impulsabbildung der Elektronen von Argon-Clustern. Rechte Seite: Das Spektrum der kinetischen Energie (schwarze Kurve) zeigt eine gute Übereinstimmung mit numerischen Simulationen. (Bild: MBI)
Ein intensiver Lichtpuls, der mit schwach gebundenen van-der-Waals-Clustern bestehend aus Tausenden von Atomen wechselwirkt, kann schließlich zu der Explosion des Clusters und dessen vollständiger Zersetzung führen. Während dieses Prozesses treten neuartige Ionisationsmechanismen auf, die man in Atomen nicht sieht. Ein ausreichend intensiver Lichtpuls löst die Elektronen von ihren Atomen. Diese können sich innerhalb des Clusters bewegen und ein Plasma mit den Ionen auf einer Nanometer-Skala formen, ein sogenanntes Nanoplasma. Durch Kollisionen zwischen den Elektronen können einige von ihnen schließlich ausreichend Energie erhalten, um dem Cluster zu entfliehen. Ein Großteil der Elektronen bleibt jedoch gefangen im Cluster. Theoretisch erwartet man, dass im Nanoplasma Elektronen mit Ionen rekombinieren, um Rydberg-Atome zu formen. Es gibt jedoch noch keinen experimentellen Beweis für diese Hypothese.
Vorhergehende Experimente wurden an Großforschungsanlagen wie Freien-Elektronen-Lasern durchgeführt, die Hunderte von Metern große sind, und bereits überraschende Ergebnisse gezeigt haben wie beispielsweise die Erzeugung von sehr hohen Ladungszuständen, wenn ein intensiver XUV-Puls mit einem Cluster wechselwirkt. Der Zugang zu diesen Einrichtungen ist jedoch stark begrenzt, und die experimentellen Bedingungen sind extrem herausfordernd. Von daher ist die Verfügbarkeit von intensiven Lichtpulsen im extrem-ultravioletten Bereich aus anderen Quellen wichtig, um ein besseres Verständnis der verschiedenen Prozesse zu erlangen, die in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten wie Bio-Molekülen stattfinden, wenn sie intensiven XUV-Pulsen ausgesetzt sind.
Wissenschaftler des Max-Born-Instituts haben nun eine Lichtquelle basierend auf dem Prozess der Höheren Harmonischen Erzeugung entwickelt. Ein intensiver Lichtpuls im extrem-ultravioletten Bereich mit einer Dauer von 15 Femtosekunden hat im Experiment mit Clustern interagiert, die aus Argon- und Xenon-Atomen bestanden. Bernd Schütte, Marc Vrakking und Arnaud Rouzée konnten zeigen, dass die Ergebnisse dieser Untersuchungen eine sehr gute Übereinstimmung mit vorher erzielten Messungen an Freie-Elektronen-Lasern zeigen. In Zusammenarbeit mit den Theoretikern Mathias Arbeiter und Thomas Fennel von der Universität Rostock war es möglich, die Ionisationsprozesse im Cluster numerisch zu simulieren und die experimentellen Ergebnisse zu reproduzieren.
Desweitern wurde durch den Einsatz der sogenannten Velocity Map Imaging Technik eine bisher unentdeckte Verteilung von sehr langsamen Elektronen beobachtet, die auf die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion Rekombinationsprozesse während der Cluster-Expansion schließen lässt. Aufgrund der geringen Bindungsenergie der Elektronen ist das statische elektrische Feld des Detektors ausreichend stark, um die Rydberg-Atome zu ionisieren, was zur Emission von sehr langsamen Elektronen führt. Dieser Prozess ist auch bekannt als Frustrierte Rekombination und konnte experimentell nun das erste Mal nachgewiesen werden.
Die aktuellen Ergebnisse könnten auch erklären, warum in vorherigen Experimenten mit intensiven Röntgen-Pulsen hohe Ladungszustände bis zu Xe26+ in Clustern beobachtet wurden, obwohl eine Vielzahl an Rekombinationsprozessen zu erwarten war. Desweiteren bietet ein Experiment basierend auf einer Höheren-Harmonischen-Quelle in der Zukunft die Möglichkeit, Anrege-Abfrage-Experimente in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten durchzuführen, mit einer zeitlichen Auflösung bis hinunter in den Attosekunden-Bereich.
