Polaronbildung erstmals beobachtet

1933 veröffentlichte Lev Landau zum ersten Mal die Idee des Polarons. In den 1950er-Jahren beschrieb Herbert Fröhlich den Prozess formal. Der Name Polaron verweist darauf, dass die Verschiebung der Atomrümpfe die lokale Polarisation des Kristalls verändert – also seine lokale Ladungsverteilung. Fröhlich sagte voraus, dass das Elektron dabei Energie verliert und Masse hinzugewinnt. Ursache dafür ist sozusagen eine Wolke aus Phononen, die das Elektron umhüllt und mit ihm mitwandert. „Für das Elektron muss sich das ein bisschen so anfühlen, als würde es eine geteerte Straße verlassen und dann im Matsch waten“, sagt Feldmann.

Die Messungen erfolgten im Rahmen eines gemeinsamen Projekts mit Zhi-Heng Loh von der Nanyang Technological University in Singapur. Matthias Kestler, Doktorand in Feldmanns Gruppe, nutzte dort eine neuartige, technisch äußerst anspruchsvolle Apparatur, mit der sich Energie und effektive Masse eines optisch angeregten Elektrons zeitaufgelöst bestimmen lassen, die zeitaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie. Um Energie und Impuls von Elektronen in Kristallen zeitlich zu verfolgen, typischerweise auf der Skala von Femtosekunden, kombinieren die Forschenden dabei Ultrakurzzeit-Laserspektroskopie mit Photoelektronenmikroskopie.

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Ultrakalt simuliert

Das Vorgehen ist dabei wie folgt: Ein erster Laserpuls regt in einem Halbleiter ein Elektron in das Leitungsband an. Dort wechselwirkt es mit den Gitterschwingungen der Atomrümpfe und bildet ein Polaron. Ein zweiter Laserpuls löst dann das Elektron vollständig aus dem Halbleiter, bevor es durch ein Vakuum zum Detektor fliegt. „Man misst die Zeit, die das Elektron unterwegs ist, und den Winkel, unter dem es aus dem Halbleitermaterial austritt“, erklärt Kestler, Doktorand bei Feldmann und Erstautor. Aus diesen Größen lassen sich die effektive Masse und die Energie des Elektrons ermitteln. Um belastbare statistische Aussagen treffen zu können, seien jedoch mehr als eine Million solcher Ereignisse nötig, so Kestler. „Das ist sehr zeitaufwendig.“

Nach einer zweimonatigen Messkampagne in Singapur folgte eine ziemlich intensive computergestützte Datenanalyse an der LMU. „Während der Entstehungszeit des Polarons von 160 Femtosekunden weisen die nachgewiesenen Elektronen eine Verdopplung der effektiven Masse auf, begleitet von einem Energieabfall“, sagt Kestler. „Unsere Ergebnisse zeigen, dass die von Fröhlich hergeleiteten Formeln die experimentell beobachtete Polaronbildung sehr gut beschreiben“, so Feldmann weiter. Auf dieser Grundlage lässt sich nun besser verstehen, wie sich Elektronen im Kristallgitter eines Festkörpers fortbewegen – etwa in polaren Halbleitermaterialien.

Die beiden Physiker denken, dass ihre Studie „von großem Wert für die wissenschaftliche Gemeinschaft ist und sowohl bei der Planung weiterer Experimente als auch bei der Entwicklung verschiedener Bauelemente helfen wird.“ Feldmann hat bereits eine Idee: „Ich kann mir vorstellen, dass man die mechanischen Verzerrungen als Auslöser für katalytische Prozesse nutzt und damit photochemische Reaktionen ermöglicht“, sagt der Physiker. Seine Arbeitsgruppe am LMU-Nanoinstitut entwickelt etwa Nanostrukturen, mit denen sich mithilfe von Licht Wassermoleküle spalten lassen, um Wasserstoff zu erzeugen. „Solche Reaktionen erfordern normalerweise sehr hohe Aktivierungsenergien“, erklärt Feldmann. „Wäre man in der Lage, auf der Oberfläche mechanische Bewegungen anzuregen, ließen sich diese Aktivierungsenergien reduzieren und die Effizienz erheblich steigern.“ [LMU / dre]