12.07.2021

Molekülfilm im extremen Ultraviolett

Zeitaufgelöste Absorptionsspektroskopie mit XUV-Lichtpulsen gelungen.

Physiker der Gruppe um Christian Ott (Abteilung von Thomas Pfeifer) am Max-Planck-Institut für Kernphysik (MPIK) haben erstmals eine zeit­aufgelöste absorptions­spektroskopische Untersuchung eines kleinen Moleküls allein mit extrem-ultravioletten (XUV) Lichtpulsen demonstriert: die photoinduzierte Struktur­dynamik von Diiodmethan. Mittels der kurzen Wellenlänge von XUV-Laserpulsen lassen sich einzelne Atome im Molekül über eine wohldefinierte elektronische Anregung gezielt ansprechen.

 

Abb.: XUV-Pump-Probe-Schema für die zeitaufgelöste Messung der molekularen...
Abb.: XUV-Pump-Probe-Schema für die zeitaufgelöste Messung der molekularen Strukturdynamik von Diiodomethan-Molekülen (Bild: MPIK)

Das Experiment wurde am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH) durch Leitung einer großen internationalen Kollaboration von Forschungs­teams durchgeführt. Zwei identische XUV-Pulse mit variabler Zeit­verzögerung wechselwirken nacheinander mit einem Iod-Atom von CH2I2. Die Anregung während des ersten Pulses löst die Dissoziation des Moleküls aus, die eine Struktur­deformation über einen kurzlebigen Isomer-Zustand beinhaltet. Dies wiederum verändert das XUV-Absorptions­verhalten von CH2I2, das durch zeit­abhängige Spektroskopie mit dem zweiten XUV-Puls analysiert werden kann.

Die Änderung des Absorptions­signals (rot: Verstärkung, blau: Verminderung) ist bei einer Verzögerung von etwa 200 Femto­sekunden deutlich sichtbar. Diese zeitaufgelöste Information über den Reaktionsverlauf durch die entsprechende transiente Molekülstruktur wurde durch den Vergleich von experimentellen Spektren mit Berechnungen in der Arbeits­gruppe Theoretische Chemie von Alexander Kuleff am Institut für Physikalische Chemie der Universität Heidelberg gewonnen.

Insgesamt ist diese Arbeit ein entscheidender Schritt in Richtung der Verwendung von Freie-Elektronen-Lasern für zeitaufgelöste Messungen von sich bewegenden Atomen in Molekülen („Molekülfilme“): In Zukunft werden noch größere Bandbreiten und mehrfarbige Modi zur Anregung und Abtastung verschiedener elektronischer Übergänge verfügbar – mit „lokaler“ atom­spezifischer spektroskopischer Auflösung. Dies zeigt auch den weiteren Weg auf, um zukünftig letztendlich die molekulare Struktur auf der fundamentalen atomaren und elektronischen Ebene zu kontrollieren.

MPIK / DE

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