13.08.2019

Rasante Umverteilung

Elektronen in Übergangsmetallen werden in Bruchteilen eines optischen Schwingungszyklus umverteilt.

Forscher der ETH Zürich haben gemessen, wie Elektronen in Übergangs­metallen in Bruchteilen eines optischen Schwingungs­zyklus umverteilt werden. Die Elektronen konzentrieren sich in weniger als einer Femtosekunde um die Metallatome. Diese Umverteilung könnte wichtige makro­skopische Eigenschaften von Verbindungen mit Übergangs­metallen – wie Leitfähigkeit, Magne­tisierung oder optische Charak­teristiken – beeinflussen, welche sich somit auf kürzesten Zeitskalen steuern lassen könnten.

Abb.: Illustration des Messaufbaus und der Wechsel­wirkung des kurzen...
Abb.: Illustration des Messaufbaus und der Wechsel­wirkung des kurzen Laser­pulses (oszillierende rote Linie) mit dem Kristall­gitter der Titan­atome. Die roten und blauen Strukturen reprä­sentieren die Umver­teilung der Elektronen­dichte in der Nähe eines Titanatoms. (Bild: Gruppe Kurzzeit-Laserphysik, ETHZ)

In ihrem Experiment haben Mikhail Volkov und Kollegen in der Gruppe für Kurzzeit-Laserphysik von Ursula Keller dünne Titan- und Zirconium­folien einem kurzen Laserpuls ausgesetzt und die Umverteilung der Elektronen in diesen Übergangs­metallen ;über die resultierenden Veränderungen der optischen Eigen­schaften im extremen Ultraviolett (XUV) beobachtet. Um den induzierten Änderungen mit ausreichend feiner Zeit­auflösung folgen zu können, haben sie zur Messung XUV-Pulse mit einer Dauer von wenigen hundert Atto­sekunden eingesetzt. Durch einen Vergleich mit theoretischen Modellen, welche von der Gruppe von Angel Rubio vom Max-Planck-Institut für die Struktur und Dynamik der Materie in Hamburg beigesteuert wurden, konnte gezeigt werden, dass die sich in weniger als einer Femtosekunde einstellenden Veränderung auf eine Loka­lisierung der Elektronen um die Metallatome zurückzuführen ist. Die Theorie sagt zudem voraus, dass in Übergangs­metallen mit mehr gefüllten äußersten Atomschalen, eine gegenteilige Bewegung zu erwarten ist.

Die Elektronen­verteilung legt die mikro­skopischen elektrischen Felder in einem Material fest, welche dieses nicht nur zusammenhalten, sondern auch einen Großteil seiner makro­skopischen Eigenschaften mitbestimmen. Ändert man die Verteilung der Elektronen, beeinflusst man damit auch die Eigen­schaften des Materials. Das Experiment von Volkov et al. hat gezeigt, dass dies innerhalb von Zeitskalen möglich ist, die viel kürzer sind als der Schwingungs­zyklus von sichtbarem Licht. Wohl noch wichtiger ist der Umstand, dass die Zeitskalen viel kürzer sind als die Therma­lisierungszeit, innerhalb welcher die Elektronen durch Stöße aneinander und mit dem Kristallgitter jegliche Wirkung einer solchen externen Steuerung der Elektronen­verteilung zunichte machen würden.

Dass der Laserpuls in Titan und Zirconium zu einer verstärkten Loka­lisierung der Elektronen führt, war für die Forscher anfänglich überraschend. Ein genereller Trend in der Natur ist, dass wenn man gebundene Elektronen mit mehr Energie versorgt, diese weniger stark lokalisiert werden. Die theo­retischen Analyse, welche die Beobachtungen aus den Experimenten stützt, zeigte, dass die erhöhte Lokalisierung der Elektronen­dichte ein Nettoeffekt ist, welcher durch das stärkere Befüllen der für die Übergangs­metalle charak­teristischen und nur teilweise gefüllten d-Orbitale der Metallatome zustande kommt. Für Übergangs­metalle, welche über bereits mehr als halb gefüllte d-Orbitale verfügen, ist der Nettoeffekt dagegen eine Delo­kalisierung der Elektronen­dichte.

Während das aktuelle Ergebnis von grundlegender Natur ist, zeigen die Experimente die Möglichkeit einer sehr schnellen Modifikation von Material­eigenschaften auf. Solche Modulationen werden in Elektronik und Opto­elektronik für die Verarbeitung elek­tronischer Signale oder die Übertragung von Daten genutzt. Während in aktuellen Komponenten Signalströme mit Frequenzen im Gigahertz-Bereich moduliert werden, deuten die Ergebnisse auf die Möglichkeit einer Signal­verarbeitung im Petahertz-Bereich hin. Die sehr grund­legenden Erkenntnisse können somit einen Einfluss auf die Entwicklung der nächsten Generationen von immer schnelleren Komponenten haben und damit indirekt ihren Weg in unser tägliches Leben finden.

ETHZ / JOL

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