Verbinden, was getrennt bleiben sollte

Ein internationales Forscherteam konnte mithilfe einer Lichtstreuungstechnik zeigen, dass in einer speziellen Klasse von Kristallen mit einem eingebauten Rotationssinn – den ferroaxialen Materialien – kollektive Fluktuationen dieses geordneten Zustands als dynamische Brücke zwischen unabhängigen Schwingungsmoden fungieren. Dieser unkonventionelle Kanal, der als resonantes chirales Dressing bezeichnet wird, wurde zudem theoretisch vollständig erklärt. Dies eröffnet neue Wege, um exotische Quantenphasen mit Licht nachzuweisen und zu steuern.

Beleuchtet man einen ferro­axialen Kris­tall mit Licht, das eine ein­ge­baute Dreh­bewe­gung auf­weist (weißer Licht­strahl), wer­den Berei­che sicht­bar, in denen die David­stern-Cluster ent­gegen­gesetzte Aus­rich­tungen ein­nehmen (rot und blau), und es wird deut­lich, wie die kol­lek­tive Bewe­gung der Quan­ten­phase und die ato­ma­ren Schwing­ungen mit­ein­ander inter­agie­ren.

Quelle: Jörg M. Harms, MPSD

Symmetrie ist eines der grundlegendsten Prinzipien in der Natur. Sie beschreibt die Regeln, nach denen ein Objekt nach einer Drehung, Spiegelung oder anderen Transformationen unverändert aussieht. In Materialien bestimmt Symmetrie, wie Atome und Elektronen angeordnet sind und wie sie sich gemeinsam bewegen. Entscheidend ist, dass Symmetrie sogar verhindern kann, dass bestimmte kollektive Atombewegungen überhaupt miteinander interagieren: Manchen ist es schlichtweg verboten, miteinander zu kommunizieren. Was aber, wenn diese Symmetriebeschränkungen gar nicht so starr sind, wie sie scheinen?

Einer neuen Studie zufolge kann diese Einschränkungen teilweise aufgehoben werden. Forscher der University of Texas at Austin und des Max-Planck-Instituts für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) in Hamburg fanden heraus, dass elektronische Fluktuationen Schwingungen dynamisch überbrücken können, die durch Symmetrie normalerweise voneinander getrennt blieben. Unter der Leitung von Edoardo Baldinis Gruppe an der UT Austin zeigt die Studie, wie Licht, Schwingungen und Elektronen in einem ferroaxialen Kristalltyp miteinander verflochten werden, was neue Möglichkeiten zur Steuerung von Quantenzuständen mit Licht eröffnet.

Die Forscher konzentrierten sich auf ein Schichtmaterial, das bei Raumtemperatur einen exotischen Quantenzustand entwickelt. Ionen und Elektronen ordnen sich gemeinsam zu einem statischen, wellenartigen Muster an, das als Ladungsdichtewelle (CDW) bekannt ist und sich als Anordnung von Davidstern-Clustern manifestiert (siehe Abbildung). Diese Sterne können sich auf zwei unterschiedliche Weisen ausrichten, was dem Kristall eine eingebaute Händigkeit verleiht, planare Chiralität. Der daraus resultierende Quantenzustand ist als ferroaxiale Ordnung bekannt und gilt als äußerst schwer zu untersuchen. Im Gegensatz zu einem Ferromagneten, dessen Magnetisierung auf ein Magnetfeld reagiert, koppelt die ferroaxiale Ordnung weder direkt an elektrische noch an magnetische Felder. Mit herkömmlichen optischen Experimenten lässt sie sich nicht erreichen.

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Ultrakalt simuliert

Dieses geordnete Muster ist jedoch nicht statisch. Die David­stern-Clus­ter können gemeinsam schwingen und dabei die Stärke (oder Amplitude) der CDW periodisch modulieren: als sogenanntes Amplitudon. Eine zentrale Frage lautet daher: Kann diese eigentümliche Schwingung die anderen Schwingungen des Kristalls beeinflussen, und wenn ja, wie?

Um dies zu beantworten, nutzte das Team die helizitätsaufgelöste Lichtstreuung, eine Technik, die misst, wie Kristallschwingungen auf Licht mit genau definierter Helizität reagieren, d.h. mit im Uhrzeigersinn oder gegen den Uhrzeigersinn rotierender Polarisation. Bei der Anwendung dieses Ansatzes auf ferroaxiale Kristalle stellten die Forscher fest, dass bestimmte Schwingungen stärker reagieren, wenn die Helizität des Lichts mit der des Kristalls übereinstimmt, was zu einem Intensitätsungleichgewicht zwischen den beiden Polarisationen führt.

„Indem wir untersuchen, wie Schwingungen auf links- und rechtszirkular polarisiertes Licht reagieren, können wir die Helizität der CDW erkennen und einzelne ferroaxiale Domänen abbilden“, erklärt Xinyue Peng, Doktorand an der UT Austin.

Durch Variieren der Temperatur konnten die Forscher die Energie des Amplitudons abstimmen. Das Ungleichgewicht zwischen links- und rechtsdrehenden Reaktionen war unter einer bestimmten Bedingung am stärksten: wenn die Energie einer gewöhnlichen Schwingung mit der des Amplitudons übereinstimmte.

„Wenn diese beiden Energien übereinstimmen, ändert sich die Schwingungsreaktion“, sagt Francesco Barantani, einer der Hauptautoren der Arbeit. „Unsere Beobachtungen zeigen, dass CDW-Fluk­tu­a­tio­nen Kristallschwingungen aktiv miteinander verbinden können, die die Symmetrie normalerweise voneinander trennen würde.“ Um diese Ergebnisse zu erklären, entwickelte das Team in der Gruppe von Angel Rubio am MPSD in Hamburg in Zusammenarbeit mit Lara Benfatto von der Universität La Sapienza in Rom eine mikroskopische Theorie.

„Das Amplitudon fungiert als resonante Brücke zwischen Schwingungen unterschiedlicher Symmetrie und verbindet die niedrigere Energie der atomaren Bewegungen mit der höheren Energie des elektronischen Sektors“, fügt der Theoretiker Emil Viñas Boström hinzu.

Zusätzliche Messungen der Gruppe um Michael Rübhausen an der Universität Hamburg bestätigten die Robustheit des Modells. Da der Effekt bei Raumtemperatur auftritt, bietet das resonante chirale Dressing einen praktischen neuen Weg, um ferroaxiale Zustände zu untersuchen und möglicherweise zu steuern. Auf bestimmte Energien abgestimmte ultrakurze Laserpulse könnten selektiv Wechselwirkungen aktivieren, die die Symmetrie normalerweise verbieten würde. Der Ansatz weist auf neue Wege hin, Quantenzustände in einer breiten Klasse von Materialien zu manipulieren. [MPSD / dre]