21.11.2003

Schmelzen aus atomarer Sicht

Mit ultrakurzen Elektronenpulsen lässt sich sichtbar machen, wie Atome ihre Gitterplätze verlassen.



Mit ultrakurzen Elektronenpulsen lässt sich sichtbar machen, wie Atome ihre Gitterplätze verlassen.

Das Schmelzen von Kristallen ist ein alltäglicher Vorgang, der doch so manches Rätsel aufgibt. So ist zum Beispiel noch immer unklar, wie die Atome aus ihrer regelmäßigen Anordnung im Kristall in den ungeordneten Zustand übergehen, der in einer Flüssigkeit herrscht. Um das zu untersuchen, haben Bradley Siwick und seine Kollegen von der Universität Toronto dünne Aluminiumschichten mit gepulstem infrarotem Laserlicht bestrahlt, das eine Pulsdauer von 120 Femtosekunden (1 fs = 10 -15 s) hatte.

Dort, wo solch eine 20 Nanometer dicke Aluminiumschicht vom Laserlicht getroffen wurde, verflüssigte sie sich fast augenblicklich. Die Auflösung der Kristallstruktur, zu der es dabei kam, lässt sich mit Röntgen- oder Elektronenstrahlbeugung beobachten. Im Gegensatz zu einer Flüssigkeit, besitzt ein Kristall langreichweitige Ordnung, die dazu führt, dass die auftreffenden Strahlen nur in ganz bestimmte Richtungen abgelenkt werden. Während des Schmelzvorgangs ändert sich deshalb das Beugungsbild einer anfangs kristallinen Schicht in charakteristischer Weise (Abb. 1).

Abb. 1: Das Beugungsmuster der polykristallinen Aluminiumschicht verrät, wann und wie die Ordnung im Kristall zusammenbricht. (Quelle: Siwick)

Der Schmelzvorgang sehr dünner Schichten dauert allerdings nur wenige Picosekunden (1 ps = 10 -12 s), wie man aus früheren Experimenten mit ultraschneller Röntgenbeugung weiß. Damit man überhaupt etwas von ihm zu sehen bekommt, muss man das Beugungsexperiment mit extrem kurzen Röntgen- oder Elektronenpulsen durchführen. Die Intensität der ultrakurzen Röntgenpulse, die man gegenwärtig zur Verfügung hat, ist indes zu gering, um den Schmelzvorgang mit atomarer Auflösung beobachten zu können. Die ultrakurzen Elektronenpulse hingegen waren wegen der elektrostatischen Abstoßung der Elektronen bisher stets auseinander gelaufen, noch bevor sie die zu untersuchende Materialprobe erreicht hatten.

Doch Siwick und seine Kollegen haben jetzt eine Elektronenkanone gebaut, die dieses Problem löst. Sie erzeugt Elektronenpulse, die nur 600 fs lang sind, wenn sie ihr Ziel erreichen. Mit solchen ultrakurzen Pulsen konnten die Forscher den Schmelzvorgang in Echtzeit beobachten. Dazu ließen sie jeweils auf einen Laserpuls in einem bestimmten zeitlich Abstand einen Elektronenpuls folgen und zeichneten das von der Aluminiumschicht verursachte Beugungsmuster auf. Diese Prozedur wiederholten sie, wobei sie den zeitlichen Abstand zwischen den beiden Pulsen in Schritten von einer Picosekunde vergrößerten.

Aus ihren Beugungsbildern konnten die Forscher eine Fülle von Informationen gewinnen. Die Energie des auftreffenden Laserpulses heizte die Aluminiumschicht innerhalb von 1 ps deutlich über die normale Schmelztemperatur auf. Die Schwingungen der Atome im Kristallgitter wurden immer heftiger, und nach 3,5 ps löste sich die Kristallstruktur auf: Der Kristall war geschmolzen. Diese Zeitskala schließt nach Meinung der Forscher zwei andere Szenarien für das Schmelzen aus. Sowohl beim Auftreten von Schmelzzonen, die durch den Kristall laufen, als auch bei einer Umordnung der Metallelektronen, die die Kristallstruktur instabil werden ließe, würde der Kristall noch schneller schmelzen als man es beobachtet hat.

Abb. 2: Die radiale Dichtefunktion zeigt, wie die langreichweitige Ordnung der Atome im Kristall zusammenbricht. (Quelle: Siwick)

War anfänglich jedes Aluminiumatom von 12 Nachbarn umgeben, wie es der Kristallstruktur dieses Metalls entspricht, so hatte sich die Zahl der Nachbarn nach 6 ps auf 10 verringert. Nach dieser Zeit war die langreichweitige Ordnung des Kristalls restlos verschwunden. Kurzreichweitige Korrelationen der Atompositionen waren indes noch sichtbar. Das flüssige Aluminium „erinnerte“ sich noch an den kristallinen Zustand. Auch nach 50 ps war noch nicht klar, ob die Flüssigkeit schon ihr thermisches Gleichgewicht erreicht hatte.

Die Arbeit der kanadischen Forscher ist ein neuer Meilenstein für die zeitaufgelöste Strukturuntersuchung, schreibt Dietrich von der Linde von der Universität Duisburg-Essen in einem begleitenden Artikel in Science. Eine Methode, die Strukturveränderungen mit atomarer Auflösung im Subpicosekundenbereich sichtbar machen kann, ist auch für die Chemie und die Biologie von großem Interesse.

Rainer Scharf

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