Vierwellenmischen mit extremem UV
Freie-Elektronen-Laser erweitert Möglichkeiten der nichtlinearen Optik.
Beim Vierwellenmischen oder Four-Wave-Mixing (FWM) erzeugen drei Lichtwellen in einem Material mit nichtlinearen optischen Eigenschaften eine vierte Welle. Das FWM eröffnet viele Anwendungen etwa in der Photonik oder der Quanteninformationsverarbeitung. Jetzt ist italienischen Forschern das FWM mit Pulsen im extremen UV-Bereich gelungen.
Abb.: Zwei EUV-Pulse erzeugen durch Interferenz ein transientes dynamisches Gitter, an dem ein optischer Puls durch Vierwellenmischen ein FWM-Signal hervorruft (a). Die Wellenvektoren der vier Pulse sind aufeinander abgestimmt. (b; Bild: F. Bencivenga et al.)
Claudio Masciovecchio vom Elettra-Sincrotrone in Triest und seine Kollegen benutzten bei ihren Experimenten den dortigen Freie-Elektronen-Laser FERMI. Sie richteten zwei EUV-Laserpulse mit 27,6 Nanometern Wellenlänge und 60 bis 80 Femtosekunden Pulsdauer aus leicht unterschiedlichen Winkeln auf eine Probe aus glasartigem Siliziumdioxid.
Die interferierenden Pulse veränderten die optischen Eigenschaften der Probe und erzeugten dadurch ein optisches Gitter mit einer Wellenlänge von 256,8 Nanometern. Für nicht zu große Pulsintensitäten bestand das Gitter nur vorübergehend und klang schließlich wieder ab. Stärkere Pulse erzeugten ein permanentes Gitter, das mit einem Rasterkraftmikroskop ausgemessen werden konnte.
Nachdem die Forscher mit zwei schwächeren EUV-Pulsen ein transientes Gitter erzeugt hatten, bestrahlten sie es umgehend mit einem optischen Puls von 392,8 Nanometern Wellenlänge und 100 Femtosekunden Pulsdauer. Aus den drei Pulsen entstand durch FWM als nichtlineares Signal ein vierter Puls, der von der Probe in eine bestimmte Richtung abgestrahlt und anschließend von einer CCD-Kamera aufgezeichnet wurde.
Abb.: Das FWM-Signal aufgetragen gegen die Zeitdifferenz Δt zwischen der Anregung durch die EUV-Pulse und der Abfrage durch den optischen Puls. Für Δt=0 ist das FWM-Signal maximal. Für große Zeitdifferenzen zeigen sich Modulationen, hervorgerufen durch akustische Schwingungen. (Bild: F. Bencivenga et al.)
Kamen die drei Pulse gleichzeitig bei der Probe an (Δt=0), so nahm die CCD-Kamera ein starkes FWM-Signal auf. Traf der optische Puls hingegen 0,5 Picosekunden vor den gleichzeitig ankommenden EUV-Pulsen auf die Probe, so war erwartungsgemäß kein FWM-Signal nachweisbar. Erreichte der optische Puls die Probe 70 Picosekunden nach den EUV-Pulsen, so ließ sich immerhin ein schwaches FWM-Signal nachweisen. Das transiente Gitter war demnach noch nicht völlig abgeklungen.
Wurde das FWM-Signal gegen Δt (die Zeit zwischen EUV-Anregung und optischer Abfrage) aufgetragen, so zeigten sich nach etwa 10 Picosekunden deutliche Modulationen mit Terahertz-Frequenzen. Masciovecchio und seine Kollegen führen sie auf akustische Schwingungen zurück, die von den interferierenden EUV-Pulsen angeregt wurden.
Indem die Forscher die Photonen im FWM-Signal bei Δt=0 zählten und mit der Photonenzahl im optischen Puls ins Verhältnis setzten, bestimmten sie die FWM-Effizienz zu 1,5 × 10-7, d. h. auf etwa 7 Millionen optische Photonen kam ein FWM-Photon. Daraus ermittelten sie für die Probe die nichtlineare Suszeptibilität dritter Ordnung zu 6 × 10-22 m2/V2, was den Erwartungen entsprach.
Die Experimente zeigen, dass das Vierwellenmischen mit EUV-Strahlung möglich ist. Nun wollen die Forscher auch den optischen Puls durch einen EUV-Puls ersetzen oder sogar durch gepulste weiche Röntgenstrahlung. Das FWM-Signal hätte dann eine deutlich kürzere Wellenlänge, als man sie durch optisches Vierwellenmischen erreichen kann. Damit ließen sich zum Beispiel ungeordnete atomare und molekulare System besser untersuchen.
Darüber hinaus könnte man zur Anregung der Probe zwei EUV-Pulse mit unterschiedlichen Frequenzen benutzen, die auf Resonanzen kernnaher Elektronenzustände abgestimmt sind. So ließen sich in der Probe für unterschiedliche Atomsorten kohärente Populationen von angeregten Zuständen erzeugen. Mit einem zeitlich verzögerten Abfragepuls könnte man dann herausfinden, ob und wie schnell die Anregungen von einem Atom zum anderen gewandert sind.
Als mögliche Anwendung nennen die Forscher die Untersuchung der Dynamik des Ladungstransfers in elektrokatalytischen Prozessen, wie sie in photoelektrochemischen Zellen ablaufen. Doch auch für die Molekularbiologie wäre dieses Untersuchungsverfahren interessant, da die biologisch wichtigen Elemente C, N und O Resonanzen im Bereich des EUV und der weichen Röntgenstrahlung aufweisen. Damit eröffnet sich auch im EUV- und Röntgenbereich die Möglichkeit einer mehrdimensionalen Spektroskopie, mit der man die Korrelationen zwischen Anregungen unterschiedlicher Frequenzen bestimmen kann.
Rainer Scharf
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