Attosekunden-Lichtblick auf Valenzelektronen

Was sich nach der Ionisierung eines Kryptonatoms in dessen äußerster Elektronenschale abspielt, konnte jetzt mit Attosekunden-Spektroskopie sichtbar gemacht werden.

Mit Femtosekunden-Laserpulsen kann man „Schnappschüsse“ davon machen, wie sich Atome in Molekülen bewegen. Um die Bewegung der Elektronen in einem Atom sichtbar zu machen, muss man tausendmal schneller hinschauen und Attosekundenpulse benutzen. Jetzt haben Forscher um Eleftherios Goulielmakis und Ferenc Krausz vom Max-Planck-Institut für Quantenoptik in Garching die Bewegungen der äußersten Elektronen eines Kryptonatoms unmittelbar nach seiner Ionisierung mit Hilfe der Attosekunden-Spektroskopie aufgezeichnet.

Zunächst wurden die Kryptonatome von einem intensiven gepulsten Infrarotlaser ionisiert. Da die Pulse kürzer als 4 fs waren, enthielt jeder Lichtpuls etwa drei Maxima des elektrischen Feldes, die stark genug waren, einem Kryptonatom ein Valenzelektron herauszuschlagen. Nach einem Lichtpuls waren also neben neutralen Atomen auch ein-, zwei- oder dreifach ionisierte vorhanden, deren Lochzustände man als 4d^-1, 4d^-2 bzw. 4d^-3 bezeichnet.

Nach dem IR-Puls wurden die ionisierten Atome mit einer Verzögerung von 3 bis 33 fs von einem weniger als 150 as langen Puls eines gepulsten UV-Lasers getroffen. Das breitbandige Laserspektrum konnte in den Atomen, unabhängig von ihrem Ionisierungszustand, ein Elektron aus der 3. in die 4. Elektronenschale anheben und dadurch ein Loch von der 4. in die 3. Schale bringen. Es entstanden daraufhin die Lochzustände 3d^-1, 3d^-14d^-1 bzw. 3d^-14d^-2.

In dem die Forscher die Abschwächung des von den Atomen absorbierten UV-Pulses in Abhängigkeit von der Verzögerung zwischen IR- und UV-Puls aufnahmen, konnten sie „Schnappschüsse“ von den Vorgänge in der äußersten Elektronenschale machen, aus denen sich durch Vergleich mit numerischen Simulationen eine Reihe von interessanten Schlüssen ziehen ließ. So zeigte es sich, dass die drei Ionisierungszustände der Atome tatsächlich nacheinander mit einem zeitlichen Abstand auftraten, der der halben Periode des IR-Lasers entsprach und damit dem Abstand von zwei Intensitätsmaxima des elektrischen Feldes im Laserpuls.

Doch mit der Attosekunden-Spektroskopie ließen sich auch kohärente Bewegungen in der Elektronenhülle verfolgen. Der IR-Puls brachte nämlich die Atome in Ionisierungszustände mit unterschiedlichem Gesamtdrehimpuls (1/2 und 3/2), deren Energien sich durch die Spin-Bahn-Kopplung geringfügig unterschieden und deshalb unterschiedlich entwickelten. Das führte zu Schwebungen, die die Attosekunden-Spektroskopie ebenfalls sichtbar machen konnte.

Demnach pulsierten die 4d-1-Löcher mit einer Periode von 6 fs zwischen zwei verschiedenen Formen (s. Abb.) hin und her. Die Kohärenz der Überlagerung der beiden Drehimpulszustände erwies sich als sehr langlebig: Die Schwebungen ließen sich über viele Femtosekunden hinweg verfolgen.

Die Forscher sind zuversichtlich, dass man mit ihrem Verfahren auch die Bewegung von Elektronen in Molekülen und Festkörpern detailliert sichtbar machen kann. Damit ließe sich der Ablauf chemischer und biochemischer Prozesse auf der elektronischen Ebene verfolgen.

RAINER SCHARF

Weitere Infos:

• Originalveröffentlichung:
  Eleftherios Goulielmakis et al.: Real-time observation of valence electron motion. Nature 466, 739 (2010)
  dx.doi.org/10.1038/nature09212
• Gruppe von Ferenc Krausz am Max-Planck-Institut für Quantenoptik in Garching:
  www.attoworld.de/

Weitere Literatur:

• Olga Smirnova: Attosecond prints of electrons. Nature 466, 700 (2010)
  dx.doi.org/10.1038/466700a
• Ferenc Krausz & Misha Ivanov: Attosecond physics. Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009)
  dx.doi.org/10.1103/RevModPhys.81.163
  www.attoworld.de/Documents/papers/Reviews_of_Modern_Physics/RMP81_2009.pdf (frei!)
• M. Hentschel et al.: Attosecond metrology. Nature 414, 509 (2001)
  dx.doi.org/10.1038/35107000
  www.attoworld.de/Documents/papers/Nature/Nature414p509_Nov2001.pdf (frei!)
• A. Baltuska et al.: Attosecond control of electronic processes by intense light fields. Nature 421, 611 (2003)
  dx.doi.org/10.1038/nature01414
  www.attoworld.de/Documents/papers/Nature/Nature421p611_2003.pdf (frei!)

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