Das hochfrequente Zwitschern von XUV-Pulsen

Ultrakurze intensive Laserpulse sind ein wichtiges Instrument in der modernen Atom- und Molekül­physik. Sie erlauben nicht nur eine detail­lierte Unter­suchung der Struktur von atomaren und molekularen Systemen, sondern auch die gezielte Beeinflus­sung der durch die Wechsel­wirkung mit dem Lichtfeld ausgelösten Reaktionen. Neuartige Strahlungs­quellen wie Freie-Elektronen-Laser liefern Lichtblitze im fernen Ultra­violett- bis Röntgen­bereich und eröffnen diesem Forschungs­gebiet in revolu­tio­närer Weise neue Möglich­keiten. Forscher des MPI für Kernphysik haben jetzt in Zusammen­arbeit mit einem inter­nationalen Team eine neue Methode zur direkten Charak­te­ri­sierung von XUV-Pulsen entwickelt.

Im Fokus des Verfahrens steht der „Chirp“ – englisch für „Zwitschern“ – eines Laser­pulses, in dessen zeit­lichem Verlauf sich die Frequenz der Licht­schwingung ändert. Das ist von zentraler Bedeutung, da ein Atom oder Molekül aufgrund seiner Quanten­struktur sehr spezifisch auf die Licht­frequenz reagiert und zudem seine Struktur unter Einfluss des Laser­pulses dynamisch ändern kann. Mit einem kontrol­lierten Chirp ließe sich die Frequenz daran anpassen, um dabei bestimmte Übergänge anzusprechen. Ein Experiment zur direkten Vermessung des Chirps solcher Laserpulse fand am Freie-Elektronen-Laser FLASH am DESY in Hamburg statt. Die verwendeten XUV-Laser­pulse haben eine Dauer von etwa hundert Femtosekunden.

Zur gleichzeitigen Messung der Wellen­form und der Frequenz des Laser­pulses kam eine Pump-Probe-Anordnung mit zwei zeitlich versetzten Laser­pulsen zum Einsatz. Diese werden auf ein dichtes Neongas fokussiert und dahinter in einem Spektro­meter hinsicht­lich ihrer Frequenz analysiert. Der erste Puls – der „Pump“ – ionisiert effizient das Target, so dass sich zeitlich rasch bis zu siebzig Prozent zweifach geladene Ne²⁺-Ionen anreichern. Diese sind ist für die XUV-Strahlung nahezu transparent, während neutrales und einfach geladenes Neon noch recht stark absorbiert.

„Dieses Plasmatarget wirkt somit wie ein ultra­schneller Schalter für die Trans­missions­eigen­schaften“, erläutert Thomas Ding vom MPI für Kernphysik. „Vom zweiten Puls – der „Probe“ – werden dann, abhängig vom zeitlichen Versatz, nur die Anteile der Wellen­form durch­ge­lassen, welche das ionisierte, transpa­rente Medium vorfinden. Die Wellenform wird also mit einem zeit­lichen Messer abgeschnitten.“

Die neue Messmethode „erlaubt einen direkten Zugriff auf die zeitliche und spektrale Signatur der FEL-Pulse“, erklärt Christian Ott vom MPI für Kernphysik. „Für optische Laser ist das bereits etabliert. Die Realisierung im kurz­welligen XUV- bis Röntgen­bereich erlaubt eine viel präzisere Ansteuerung einzelner Atome in größeren Molekülen. Das ist auch ein Schlüssel-Baustein für nicht­lineare multi­dimen­sionale Spektro­skopie im Röntgen­bereich mit ultra­kurzen breit­bandigen Atto­sekunden-XFEL-Pulsen.“

MPIK / RK

Weitere Infos

• Originalveröffentlichung
  T. Ding et al.: Measuring the frequency chirp of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses by transient absorption spectroscopy, Nat. Commun. 12, 643 (2021); DOI: 10.1038/s41467-020-20846-1
• Angeregte Atome und Moleküle in starken Feldern (C. Ott), Quantendynamik und -kontrolle, Max-Planck-Institut für Kernphysik, Heidelberg