Lichtpulse bewegen Spins von Atom zu Atom

Nanometerdünne Filme aus magnetischen Materialien sind ideale Test­objekte, um grund­legende Frage­stellungen des Magnetismus zu unter­suchen. Darüber hinaus haben solche dünnen magnetischen Filme wichtige techno­logische Anwendungen. Sie werden beispiels­weise in magnetischen Massen­daten­speichern einge­setzt. Während in der heutigen Techno­logie die Magneti­sierung in diesen dünnen Filmen durch externe Magnet­felder manipu­liert wird, ist es auch möglich, die Magneti­sierung mit Hilfe von Laser­pulsen zu beein­flussen. Wenn man magnetische Materialien ultra­kurzen Licht­pulsen mit einer Dauer von nur wenigen zehn Femto­sekunden aussetzt, beobachtet man, dass sich die Magneti­sierung verändert. In einfachen Proben­systemen entspricht diese Änderung oft einer einfachen Abnahme der Magneti­sierungs­amplitude. In komplexeren Material­systemen kann der Licht­puls die Magneti­sierung jedoch auch dauer­haft umkehren. In solchen Fällen spricht man von optischer Magneti­sierungs­um­schaltung mit offen­sicht­lichen Anwendungs­potenzialen. Die bemerkens­werte Geschwindig­keit dieses Schalt­vorgangs ist jedoch noch nicht verstanden. Aus diesem Grund unter­suchen Forschungs­gruppen weltweit die mikro­sko­pischen Prozesse, die dem Femto­magnetismus zugrunde liegen.

Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin und des MPI für Mikro­struktur­physik in Halle haben jetzt in einer kombi­nierten experi­men­tellen und theore­tischen Forschungs­arbeit einen neuen mikro­sko­pischen Prozess beobachten können, der erst vor kurzer Zeit theoretisch vorher­gesagt wurde. Der Prozess, der als optischer Intersite-Spin-Transport bezeichnet wird, kann auftreten, wenn geeignete Atome unter­schied­licher Art in einem Fest­körper benachbart sind. Unter entsprechenden Bedingungen löst ein Lichtpuls eine Verschiebung von Elektronen von einem Atom zum Nachbar­atom aus. Wichtig ist, dass dies über­wiegend mit Elektronen einer bestimmten Spin­orientie­rung geschieht und somit die lokale Magneti­sierung beein­flusst. Dieser Prozess findet während der optischen Anregung statt und ist nicht von Sekundär­mecha­nismen abhängig. Es ist daher der schnellste denkbare Prozess, der zu einer licht­indu­zierten Änderung des Magnetismus führt.

Ein Atom weist eine Magnetisierung auf, wenn es über eine unter­schied­liche Anzahl an Spin-up- und Spin-down-Elektronen verfügt. Je größer dieser Unter­schied ist, desto größer ist auch sein magnetisches Moment. Vereinfacht stellt man sich an jedem Atom zwei Reservoirs für die Elektronen der beiden Spin­orientie­rungen vor, die unter­schied­lich hoch gefüllt sind. Wird die Magneti­sierung verringert, muss sich auch die Anzahl der beiden Spin-Typen ausgleichen. Ein bekannter Prozess für diesen Ausgleich beider Reservoirs an einem Atom ist der Spin-Flip, bei dem beispiels­weise ein Spin-up-Elektron zu einem Spin-down-Elektron. Diese Spin-Flips treten verstärkt an schweren Atomen wie Platin auf, wo der Spin besonders empfindlich auf die Bewegung des Elektrons reagiert, also eine große Spin-Bahn-Kopplung vorliegt. Der bei diesem Spin-Flip-Prozess emittierte Drehimpuls wird von der gesamten Anordnung der Atome im Fest­körper absorbiert.

Das Forscherteam hat jetzt zwei Modell­systeme unter­sucht, eine reine Kobalt-Schicht und eine CoPt-Legierung. Das Team bestimmte experi­men­tell die Veränderung in der Absorption von ultra­kurzen Pulsen weicher Röntgen­strahlung mit kontrol­lierter Wellen­länge und Polari­sation, die durch einen vorher­gehenden anregenden Laser­puls induziert wurde. Anschließend wurden die experi­men­tellen Ergebnisse mit theore­tischen Berech­nungen verglichen. Auf diese Weise konnten die zeit­lichen Änderungen der Elektronen­anzahl mit Spin-up und Spin-down, die durch den anfäng­lichen Laser­puls ausge­löst wurden, für die Co- und Pt-Atome getrennt bestimmt werden.

Der Vergleich zwischen dem einfachen System, das ausschließlich Co-Atome enthält, und der Legierung, die sowohl Co- als auch Pt-Atome enthält, zeigt ausge­prägte Unter­schiede im Absorptions­verhalten, die durch die theoretischen Berechnungen unabhängig vonein­ander vorher­gesagt werden. Diese Unter­schiede kommen zustande, da bei der CoPt-Legierung ein zusätzlicher Prozess stattfinden kann, bei dem Elektronen von den Pt- zu den Co- Atomen trans­feriert werden. Es stellt sich heraus, dass es sich dabei bevor­zugt um Spin-down-Elektronen handelt, da die Anzahl der freien Plätze für diese Spin­richtung an den Co-Atomen signifikant größer ist. Am Co-Atom erhöhen die trans­ferierten Elektronen also das Niveau der Spin-down-Elektronen, wodurch sich die Füllhöhe dem des Spin-up-Reservoir angleicht und das magnetische Moment des Co-Atoms reduziert wird. Dieser Prozess zwischen Pt und Co geht mit einem Ausgleich der Elektronen­reservoirs lokal an den Pt-Atomen durch Spin-Flips einher. Diese Spin-Flips erfolgen effizient an den schwereren Pt-Atomen mit ihrer großen Spin-Bahn-Kopplung und nur in wesentlich geringerem Maße an den leichteren Co-Atomen.

Die detaillierten Ergebnisse der Untersuchung zeigen, dass die Fähig­keit zur optischen Mani­pu­lation der Magneti­sierung über den optischen Intersite-Spin-Transport entscheidend von den freien Zuständen für Spin-up- und Spin-down-Elektronen der beteiligten Atome abhängt. Diese Zustände können durch Zusammen­bringen der richtigen Atom­arten in neu­artigen Materialien maßge­schneidert werden. Das Verständnis der mikro­sko­pischen Mecha­nismen, die an der optischen Manipu­lation der Magneti­sierung beteiligt sind, ebnet somit den Weg zu einem logischen Design neuer funktio­neller magnetischer Materialien und ermöglich somit eine Kontrolle der Magneti­sierung durch Laser­pulse auf ultra­kurzen Zeit­skalen.

FV Berlin / RK

Weitere Infos

• Originalveröffentlichung
  F. Willems et al.: Optical inter-site spin transfer probed by energy and spin-resolved transient absorption spectroscopy, Nat. Commun. 11, 871 (2020); DOI: 10.1038/s41467-020-14691-5
• Transient Electronic Structure and Nanophysics (S. Eisebitt), Max-Born-Institut für nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie, Berlin
• Max-Planck-Institut für Mikrostrukturphysik, Halle