07.06.2018

Neuartige Quantenflüssigkeit beobachtet

Anzeichen für einen exotischen Quantenzustand aus elektrischen Dipolen.

Die Physik der kondensierten Materie erlebt gegenwärtig eine Blütezeit. Die Erforschung zahlreicher exotischer Quanten­zustände hält Experimental­physiker und Theoretiker in Atem. Diese Zustände zeigen ungewöhnliche Anregungen wie magnetische Monopole, Spins und elektrische Ladungen, die sich unabhängig voneinander bewegen, obwohl sie von Elektronen herrühren. Quanten­phasen­übergänge zwischen solchen Zuständen stellen tief­gehende Zusammen­hänge her. Dabei kann man auf detaillierte Untersuchungen an maß­geschneiderten Kristallen und auf Simulationen mit ultrakalten Atomen in Licht­gittern zurückgreifen.

Abb.: Links: Im Dipolkristall κ-Hg-Cl haben die Molekül­dimere spontan elektrische Polarisationen (grüne Pfeile), die sich kristallin ordnen. Rechts: In der Quanten­dipol­flüssigkeit κ-Hg-Br sind die spontanen Polarisationen ungeordnet aber paar­weise quanten­mechanisch verschränkt (grüne Brücken). (Bild: N. Hassan et al., AAAS)

Jetzt melden Natalia Drichko von der Johns Hopkins University in Baltimore und ihre Kollegen, dass sie deutliche Hinweise auf die Existenz einer Quanten­flüssigkeit gefunden haben, in der räumlich fixierte elektrische Dipole in einem ungeordneten, quanten­mechanisch verschränkten Zustand sind. Diese Quanten­dipol­flüssigkeit, die große Ähnlichkeit mit der intensiv untersuchten Quanten­spin­flüssigkeit hat, kommt aufgrund von Quanten­fluktuationen auch bei tiefsten Temperaturen nicht zur Ruhe.

Für den Nachweis der Quantendipol­flüssigkeit haben die Forscher Kristalle der geschichteten und dadurch quasi-zwei­dimensionalen Substanzen κ-(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Br und κ-(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Cl unter­sucht. BEDT-TTF steht hier für das organische Molekül Bis(ethylen­dithio)tetra­thiafulvalen. Beide BEDT-TTF-Salze (kurz: κ-Hg-Br und κ-Hg-Cl) sind Mott-Isolatoren, in denen die Beweglichkeit der Leitungs­elektronen durch Coulomb-Abstoßung unter­drückt wird. Die Elektronen bleiben gewisser­maßen im Verkehrs­stau stecken.

Je zwei Moleküle bilden ein Dimer, in dem spontan eine elektrische Polarisierung entsteht. Jedes Dimer trägt somit einen elektrischen Dipol, der in unter­schiedliche Richtungen zeigen kann. Da benachbarte Dipole anti­ferro­elektrisch wechsel­wirken, versuchen sie, sich entgegen­gesetzt aus­zurichten. Das klappt aber auf einem Dreiecks­gitter nicht durch­gängig: Es tritt „Frustration“ auf. Am Temperatur­null­punkt gibt es dann nicht einen aus­gezeichneten Grund­zustand, sondern eine Viel­zahl von Zuständen gleicher Energie. Diese Unbestimmt­heit hat weit­reichende Folgen.

Abb.: Unterhalb von T = 6 K unterscheiden sich die Wärme­kapazitäten von κ-Hg-Cl und κ-Hg-Br, da nur letztere einen in T linearen Anteil aufweist, der von fermionischen Anregungen stammt. Da ist ein Indiz dafür, dass κ-Hg-Br eine Quanten­dipol­flüssigkeit ist. (Bild: N. Hassan et al., AAAS)

Ähnliche Verhältnisse herrschen in antiferro­magnetischen Kristallen, bei denen die lokalisierten Elektronen­spins ebenfalls auf einem zwei­dimensionalen Dreiecks­gitter sitzen. Auch hier kommt es zur Frustration und als Folge zu faszinierendem quanten­mechanischen Verhalten bei tiefen Temperaturen bis hin zu T=0. So können die Spins, auch über große Entfernungen hinweg, quanten­mechanisch verschränkte Paare bilden. Eine quanten­mechanische Über­lagerung all dieser korrelierten, aber ungeordneten Zustände ergibt dann eine Quanten­spin­flüssigkeit, deren experimenteller Nach­weis noch aussteht.

In ähnlicher Weise könnten sich auch die elektrischen Dipole im κ-Hg-Br- und κ-Hg-Cl-Kristall paar­weise quanten­mechanisch verschränken und eine Quanten­dipol­flüssigkeit bilden. Auch hier wären die Dipole korreliert und zugleich ungeordnet. Es könnte aber auch sein, dass sich die Dipole nicht verschränken, sondern einheitlich aus­richten, wobei sich benach­barte Dipole möglichst anti­parallel orientieren. Dann läge ein Dipol­kristall vor.

Dipolkristall und Quantendipolflüssigkeit lassen sich anhand ihrer Anregungen unterscheiden. Deshalb haben Natalia Drichko und ihre Mitarbeiter ihre Kristalle auf Temperaturen bis zwei Kelvin abgekühlt und unter anderem ihre Wärmekapazität Cp gemessen. Oberhalb von sechs Kelvin stimmten die Cp-Werte von κ-Hg-Br und κ-Hg-Cl perfekt überein und folgten dem für bosonische Kristall­schwingungen typischen T3-Verhalten. Doch unterhalb von sechs Kelvin traten Unter­schiede auf. Die Wärme­kapazität von κ-Hg-Br zeigte einen zusätzlichen, in T linearen Beitrag.

Einen T-linearen Beitrag liefern fermionische Anregungen wie Spinonen, einzelne Spins, die durch eine Quanten­spin­flüssigkeit wandern. Aus ihren Messungen der Wärme­kapazitäten, ergänzt durch direkte Beobachtung der Anregungen mittels Raman-Streuung, schließen die Forscher, dass in κ-Hg-Br die fermionischen Anregungen nicht reine Spinonen sind, sondern einzelne elektrische Dipole, die umher­wandern. Möglicher­weise treten dabei auch Spinonen auf. κ-Hg-Br wäre demnach entweder eine reine Quanten­dipol­flüssigkeit oder eine Mischung aus Quanten­dipol- und Quanten­spin­flüssigkeit. κ-Hg-Cl ist hingegen ein klassischer Dipol­kristall.

Andere BEDT-TTF-Salze, die reine Quantenspin­flüssigkeiten zu sein scheinen, können unter Druck supra­leitend werden. Man führt das darauf zurück, dass der Druck die Entstehung der Quanten­spin­flüssigkeit verhindert. Vielleicht wird κ-Hg-Br unter Druck ebenfalls supra­leitend, weil dadurch die Bildung der Quanten­dipol­flüssigkeit vereitelt wird. Weitere Experimente müssen hier Klar­heit schaffen.

Rainer Scharf

DE

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