22.11.2022

Photokatalyse mit Metalloxidpartikeln

Prozesse bei der Ladungstrennung über unterschiedliche Zeitskalen experimentell erfasst.

Die Aufspaltung von Wasser in Wasserstoff und Sauerstoff mit Hilfe von photo­katalytisch aktiven Partikeln soll künftig preiswert grünen Wasserstoff produzieren: Mit Sonnenlicht werden in Photo­katalysatoren Ladungs­träger aktiviert, deren räumliche Trennung bei der photo­katalytischen Wasser­spaltung eine entscheidende Rolle spielt. Allerdings sind heutige Photo­katalysatoren noch entweder sehr teuer oder wenig effizient.

 

Abb.: Die Photo­spannungen sind abhängig von Photonenenergie und Zeit...
Abb.: Die Photo­spannungen sind abhängig von Photonenenergie und Zeit aufgetragen. Positive SPV-Signale entsprechen der Relaxation von eingefangenen Löchern, negative SPV-Signale der Relaxation eingefangenen Elektronen. (Bild: T. Dittrich / HZB)

Metalloxidpartikel gelten als günstige Kandidaten mit großem Potential: Bei der Aktivierung von Ladungs­trägern durch Licht überlagern sich jedoch mehrere Prozesse, die mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten und auf verschiedenen räumlichen Skalen stattfinden. Um solche Prozesse experimentell zu beobachten, werden Methoden benötigt, die Zeit­auflösungen bis hinunter zu Femto­sekunden bieten, aber auch längere Prozesse beobachten können, die innerhalb von Mikrosekunden und langsamer ablaufen. An mikrokristallinen Kupfer(I)oxid-Partikeln hat dies nun ein Team um Fengtao Fan und Can Li aus dem Dalian National Laboratory for Clean Energy, China, geschafft.

Mit rasch aufeinanderfolgenden mikroskopischen Aufnahmen der zeitaufgelösten Photo­emissions-Elektronen-Mikroskopie zeigten sie, dass einer dieser Prozesse in den Cu2O-Partikeln extrem schnell abläuft – in weniger als einer Pikosekunde: Nach Anregung mit Licht werden Elektronen quasi ballistisch auf -Facetten von Cu2O-Partikeln übertragen.

Um einen zweiten Prozess experimentell zu beobachten, war jedoch eine andere Methode erforderlich: Denn photo­generierte Löcher wandern zu den -Facetten und werden dort durch Defekte eingefangen. Diesen wichtigen Prozess konnte Thomas Dittrich mit transienter Oberflächen­photo­spannungs-Spektroskopie (SPV-Spektroskopie) beobachten, einer von ihm am Helmholtz-Zentrum Berlin (HZB) entwickelten Methode. „Wir stellten fest, dass der Löchereinfang relativ langsam stattfand, im Lauf von Mikrosekunden“, erklärt er.

Zusammengenommen ermöglichen die Ergebnisse erstmals, Prozesse, die die Photo­katalyse limitieren, auf mikro­kristallinen Partikeln mit hoher Orts- und Zeitauflösung über weite Bereiche zu untersuchen und besser zu verstehen.

„Mit der transienten SPV-Spektroskopie können wir auch andere Halbleiter und Grenzflächen untersuchen, die zum Beispiel für Anwendungen von der Photovoltaik über die Photokatalyse bis zur Hoch­leistungs­elektronik relevant sind“, sagt Dittrich. Auch an organischen Halbleitern oder Ultrabreitband-Halbleitern wie Diamant lassen sich interessante Einsichten in Relaxationsprozesse gewinnen. „Vielleicht kann unsere Publikation in Nature dazu führen, diese vielseitige Methode bekannter zu machen“, sagt Dittrich.

HZB / DE

 

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