14.02.2017

Präzisionsspektroskopie mit Potenzialfalle

Enorme Verringerung der Linienbreite in gasgefüllter Hohlfaser möglich.

Die Verringerung der Emissionslinien­breite eines Moleküls ist eines der Haupt­ziele der Präzisions­spektroskopie. Eine Möglichkeit ist die Lokalisierung der Moleküle auf der Subwellenlängenskala. Einen neuartigen Ansatz in dieser Richtung hat kürzlich ein Team des Max-Born-Instituts und des Xlim-Instituts in Limoges vorgeschlagen. Dieser Ansatz verwendet zur Lokalisierung eine stehende Welle in einer gasgefüllten Hohlfaser. Sie erzeugt für Raman-aktive Moleküle ein Gitter aus tiefen Fallen auf Nanometer-Skala, was zu einer Verringerung der Linien­breite um den Faktor 10.000 führt.

Abb.: Das Pumplicht wandelt sich in nach vorne gerichtete Stokes-Strahlung (FS) um, die teilweise vom Faserende reflektiert (BS) wird. In dem Gebiet, in dem sowohl FS als auch BS stark sind, bilden sie ein Interferenz­muster. In den Niedrigfeld­bereichen (rotgefärbte Moleküle) befinden sich die Moleküle im Grund­zustand und sind stark lokalisiert. Genau diese „gefangenen” Moleküle sind Raman-aktiv, was zur Verringerung der Linien­breite führt.

Die Strahlung, die von Atomen und Molekülen emittiert wird, wird üblicherweise durch die Bewegung der Emitter per Doppler­verbreitung spektral verbreitert. Die Überwindung dieses Effekts ist eine schwierige Aufgabe, insbesondere für Moleküle. Eine Möglichkeit, die molekulare Bewegung zu reduzieren, besteht darin, tiefe Potenzial­fallen mit kleinen Dimensionen zu erzeugen. Bisher wurde dies – allerdings mit begrenztem Erfolg – dadurch erreicht, dass z.B. mehrere gegen­läufige Strahlen in einem komplizierten Aufbau angeordnet wurden.

Die Forscher der Kooperation zwischen Max-Born-Institut und Xlim-Institut zeigen, dass die Subwellen­längen-Lokalisierung und die Verringerung der Linien­breite in einer sehr einfachen Anordnung durch Selbst­organisation von Raman-aktivem Gas (molekularem Wasserstoff) in einer kristallinen, photonischen Hohl­faser möglich sind. Raman-Streuung wandelt das Pumplicht in Stokes-Seiten­bänder um. Durch Reflexionen an den Faserenden laufen diese Seiten­bänder in der Faser hin und her und bilden ein stationäres Interferenz­muster. In den Hochfeld­regionen ist der Raman-Übergang gesättigt und nicht aktiv.

Die Moleküle haben eine hohe potenzielle Energie, da sie teilweise im angeregten Zustand sind. In der Niedrig­feldregion sind die Moleküle Raman-aktiv. Sie haben eine niedrige Potenzial­energie, da sie nahe am Grundzustand sind. Diese Niedrigfeld­regionen bilden ein Gitter von etwa 40.000 schmalen, starken Fallen, die lokalisierte Raman-aktive Moleküle enthalten. Die Größe dieser Fallen beträgt etwa 100 Nanometer, was viel kleiner ist als die Licht­wellenlänge von 1130 Nanometer. Daher haben die emittierten Stokes-Seiten­bänder eine sehr schmale Spektral­breite von nur 15 Kilohertz – 10.000 mal schmaler als die doppler­verbreiterten Seiten­bänder unter den gleichen Bedingungen!

Die Selbstorganisation des Gases manifestiert sich auch auf der makro­skopischen Skala. Zunächst zeigen die Berechnungen, dass der Raman-Prozess hauptsächlich genau in dem Faser­abschnitt stattfindet, in dem die stehende Welle gebildet wird. Weiterhin führt der makro­skopische Gradient des Potenzials zur Strömung des Gases zu den Faser­enden, was sich mit bloßem Auge im Experiment beobachten lässt. Diese starke Lokalisierung und die Verengung der Linien­breite können zu verschiedenen Anwendungen z.B. in der Spektroskopie führen. Es kann aber auch als ein Verfahren zur periodischen Modulation der Gasdichte verwendet werden, was für die Entwicklung von quasi-phasen­angepassten Anordnungen für weitere nicht­lineare Prozesse geeignet ist wie z.B. zur effektiven Erzeugung von hohen Harmonischen.

FVB / DE

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