Schwache Streuung bei Intensiver Röntgenstrahlung

Freie-Elektronen-Röntgen­laser erzeugen extrem intensive und ultrakurze Röntgen­blitze, mit deren Hilfe Proben auf der Nano­meter­skala mit nur einem einzigen Lichtpuls abgebildet werden können. Wenn die Wellen­länge des Röntgen­lichts so gewählt wird, dass sie zu bestimmten elektro­nischen Über­gängen passt, können magnetische Strukturen sichtbar gemacht werden. Dieser magnetische Kontrast verschwindet aller­dings, wenn die Intensität des Röntgen­lichts zu groß wird. Ein inter­natio­nales Forscher­team aus konnte jetzt den dafür verant­wort­lichen Mechanismus aufklären.

Die Wissenschaftler haben in einem besonders präzisen Experiment die Abhängig­keit der resonanten, magnetischen Streuung von der einge­strahlten Röntgen­intensität pro Fläche, also der Fluenz, unter­sucht. Dafür haben sie ferro­magnetische Domänen­proben mit indivi­duellen „Fluenz­monitoren” ausge­stattet, die die Intensität der Röntgen­strahlung direkt auf der Probe messen. Auf diese Weise konnte die Streu­intensität mit großer Genauig­keit über mehr als drei Größen­ordnungen in der Fluenz gemessen und die unver­meid­baren Intensitäts­fluk­tua­tionen der Röntgen­blitze präzise berück­sichtigt werden. Das Experiment selbst wurde am Freie-Elektronen-Laser FERMI in Italien durch­geführt.

Die Magnetisierung eines Materials ist eng mit dem Zustand seiner Elektronen verbunden. Deren Bewegung um den Atomkern sowie ihr Spin verursachen zusammen das magnetische Moment. Für ihr Experiment verwendeten die Forscher ferro­magnetische, labyrinth­artige Domänen, die sich in kobalt­basierten Viel­schicht­systemen ausbilden. Solche Materialien werden oft proto­typisch in Experi­menten zur magnetischen Streuung an Röntgen­lasern verwendet. Durch die Wechsel­wirkung mit dem Röntgen­strahl wird die Besetzung der Elektronen­niveaus in der Probe geändert und die Energie der Niveaus selbst kann sich verschieben.

Beide Effekte könnten dazu führen, dass das Streu­signal geschwächt wird. Im ersten Fall würde die Gesamt­magneti­sierung durch die Umver­teilung der Elektronen mit unter­schied­lichen Spins vorüber­gehend reduziert. Im zweiten Fall bliebe die Magneti­sierung erhalten, kann aber nicht mehr detektiert werden, weil sich die in der resonanten Streuung beteiligten Energie­niveaus verschieben. Zudem wurde diskutiert, ob stimulierte Emission bei hohen Röntgen­fluenzen und Puls­längen unter hundert Femto­sekunden eine wichtige Rolle spielen könne. Tritt stimulierte Emission auf, so über­nimmt das ausge­sendete Photon immer die Richtung des ein­fallenden Photons und kann daher nicht mehr zum in der Streuung abge­lenkten Licht beitragen.

Die Ergebnisse der Unter­suchung zeigen, dass stimulierte Emission für die Streuung an den Co-3p-Energie­niveaus keine wesent­liche Rolle spielt. Damit ergibt sich ein deutlicher Unter­schied zur Streuung in Resonanz mit den höher­energe­tischen 2p-Niveaus, bei der der Einfluss von stimu­lierter Emission für die Reduktion des Streu­signals verant­wort­lich gemacht wurde. Die neuen experi­men­tellen Daten lassen sich im gesamten Fluenz­bereich durch Demagneti­sierung erklären, deren zeit­lichen Verlauf die Forscher zuvor bereits mit laser­basierten Experi­menten charakte­ri­siert hatten. Da die angeregten Co-3p-Niveaus aufgrund des Auger-Zerfalls eine extrem kurze Lebens­dauer von nur 0,25 Femto­sekunde haben, ist es wahr­schein­lich, dass die in Auger-Kaskaden entstehenden heißen Elektronen im Zusammen­spiel mit Elektronen­streuung die Spin-up- und Spin-down-Elektronen in der Probe kurz­zeitig durch­mischen und die Magneti­sierung vorüber­gehend verschwindet.

Das geschieht bereits, während der ultra­kurze Röntgen­blitz von nur 70 oder 120 Femto­sekunden Dauer die Probe durch­dringt, so dass die späteren Anteile des Pulses mit einer bereits „ausge­blichenen” Probe wechsel­wirken. Das ist in Über­ein­stimmung damit, dass die Reduktion der Streuung geringer wird, wenn ein kürzerer Puls mit der gleichen Anzahl Röntgen­photonen auf die Probe trifft. Im Falle stimu­lierter Emission ist das genau gegen­teilige Verhalten zu erwarten.

Neben dem Interesse am zugrunde­liegenden Mechanismus spielen die Ergebnisse eine wichtige Rolle für zukünftige Experi­mente an magnetischen Materialien mit Röntgen­lasern. Eine vergleich­bare Situation ist für Experi­mente zur Struktur­auf­klärung von Proteinen bekannt, bei denen intensive Röntgen­pulse die Moleküle während der Puls­dauer zerstören können. Mit der nun genau vermessenen Fluenz­abhängig­keit der resonanten magne­tischen Streuung haben die Wissen­schaftler jetzt eine Richt­schnur für die Planung zukünftiger Experimente.

FV Berlin / RK

Weitere Infos

• Originalveröffentlichung
  M. Schneider et al.: Ultrafast demagnetization dominates fluence dependence of magnetic scattering at Co M edges, Phys. Rev. Lett. 125, 127201 (2020); DOI: 10.1103/PhysRevLett.125.127201
• Nanoscale imaging and spectroscopy with soft X-rays, Max-Born-Institut für nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie, Berlin