Verzerrte Atome

Mit zwei Experimenten am Freie-Elektronen-Laser Flash in Hamburg gelang es einer Forscher­gruppe unter Führung von Physikern des Max-Planck-Instituts für Kernphysik MPIK in Heidelberg, starke nicht­lineare Wechsel­wirkungen ultrakurzer extrem-ultra­violetter Laserpulse mit Atomen und Ionen hervorzurufen. Die heftige Anregung des Elektronen­paars in einem Heliumatom konkurriert so stark mit dem ultra­schnellen Zerfall des angeregten Zustands, dass vorübergehend sogar Besetzungs­inversion auftreten kann. Verschiebungen der Energie elektronischer Übergänge in zweifach geladenen Neonionen beobachteten die Wissenschaftler mittels transienter Absorptions­­spektroskopie.

Derartige doppelt angeregte Zustände sind äußerst kurzlebig und zerfallen innerhalb weniger Femtosekunden durch Auto­ionisation: Ein Elektron fällt in den Grund­zustand zurück, während das andere aus dem Atom entkommt. Eine signi­fikante Population des doppelt angeregten Zustands ist nur möglich, wenn die Anregung schneller erfolgt als der Zerfall. Das ist vergleichbar mit dem Versuch, durch eine starke Pumpe einen Wassertank mit einem großen Leck zu füllen. Theoretische Modelle sagen ein effizientes Pumpen des Elektronen­paars durch intensive und ultrakurze extrem-ultra­violette Laserpulse voraus. Vorübergehend kann dabei die Besetzung des angeregten Zustands sogar die des Grund­zustands übertreffen, also eine Besetzungs­inversion eintreten. Diese laser­kontrollierte Quanten­dynamik mit zwei aktiven Elektronen führt zu einer erheb­lichen Veränderung der Absorption von XUV-Licht, was experimentell auch beobachtet wurde.

Ebenfalls am Flash führte das Team um die Heidelberger Physiker transiente XUV-Pump/XUV-Probe-Absorptions­spektroskopie an zweifach geladenen Neonionen durch. Dabei diente der Freie-Elektronen-Laser sowohl zur Produktion der Ionen wie auch als spektro­skopische Lichtquelle. Auf einer Zeitskala von wenigen Femtosekunden gab sich eine nichtlineare Verstärkung der Absorption zu erkennen, die mit der Kohärenzzeit der Freie-Elek­tronen-Laser-Pulse in Beziehung steht. Dieses Ergebnis ist ein entscheidender Schritt hin zur Anwendung zwei- und mehr­dimensionaler spektro­skopischer Methoden selbst an statistisch fluk­tuierenden Freie-Elektronen-Lasern mit Proben in der Gasphase. Die direkte Messung von Stark-Effekt-Ver­schiebungen atomarer Energieniveaus durch nicht­lineare Wechsel­wirkung mit den intensiven XUV-Laserpulsen stellt das wesentliche wissen­schaftliche Ergebnis dieses Experiments dar.

Insgesamt eröffnen diese Ergebnisse neue Wege, um extreme Licht-Materie-Wechsel­wirkungen zu untersuchen und zu verstehen. Darüberhinaus sind dies erste Schritte zur element­spezifischen Quanten­kontrolle mit resonanter nicht­linearer Optik bei kurzen Wellenlängen. Gezieltes Einstellen der Verzerrung der Elektronen­hülle selektierter chemischer Elemente in Molekülen könnte in Zukunft unser Verständnis von Chemie und ihrer Möglich­keiten revo­lutionieren.

MPIK / JOL

Weitere Infos

• Originalveröffentlichungen
  C. Ott et al.: Strong-Field Extreme-Ultraviolet Dressing of Atomic Double Excitation, Phys. Rev. Lett. 123, 163201 (2019); DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.163201
• T. Ding et al.: Nonlinear Coherence Effects in Transient-Absorption Ion Spectroscopy with Stochastic Extreme-Ultraviolet Free-Electron Laser Pulses, Phys. Rev. Lett. 123, 103001 (2019), DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.103001
• Angeregte Atome und Moleküle in starken Feldern (C. Ott), Max-Planck-Institut für Kernphysik, Heidelberg