Phononen photographiert

Periodische Atombewegungen auf einer Längenskala von einem Femtometers lassen sich mittels ultrakurzer Röntgen­impulse abbilden. Bei dieser neuen experimentellen Technik werden regelmäßig angeordnete Atome in einem Kristall durch einen Laserimpuls in Schwingungen versetzt, die sich mit Hilfe einer Reihe von Schnapp­schüssen über die geänderte Röntgen­absorption beobachten lassen. Die Atomkerne in einem Kristall können Schwingungen um ihre Gleichgewichts­positionen ausführen. Die räumliche Auslenkung der Kerne bei solchen Schwingungen ist viel kleiner als der Abstand zwischen benachbarten Atomen. Dennoch hat die Schwingungs­bewegung eine Rückwirkung auf die Elektronen, in dem sie deren räumliche Verteilung moduliert und damit die elektronischen und optischen Eigenschaften des Kristalls verändert. Diese Prozesse laufen auf einer Zeitskala deutlich unterhalb einer Pikosekunde ab. Um solche Effekte zu verstehen und auch anzuwenden, etwa in akusto-optischen Bauelementen, ist eine direkte Abbildung des filigranen Zusammenspiels zwischen Kern- und Elektronen­bewegungen auf der Sub-Pikosekunden-Zeitskala wünschenswert.

Forscher vom Max-Born-Institut in Berlin (Deutschland), von den Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology in Dübendorf (Schweiz) und dem National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg (USA) haben nun ein neuartiges Experiment durchgeführt, das es erlaubt, einerseits kohärente Atom­schwingungen in kleinen LiBH₄-Kristallen gezielt anzuregen und andererseits diese über die modifizierte Röntgen­absorption auszulesen. In den Experimenten regte ein optischer Lichtimpuls (Wellenlänge 800 Nanometer) mittels impulsiver Raman­streuung ein optisches Phonon an.

Die Atombewegungen dieser Schwingung verändern periodisch die Abstände zwischen Li⁺ und (BH₄)-Ionen. Diese Distanz­änderungen modulieren wiederum die räumliche Verteilung der Elektronen im Kristall und damit das Röntgen-Absorptions­spektrum von Li⁺-Ionen. Auf diese Weise transformieren sich die Atom­schwingungen in eine oszillatorische Modulation der Röntgen­absorption an der Li-K-Kante bei Photon­energien von 60 Elektronenvolt. Ultrakurze Röntgen­blitze messen damit die Veränderungen der Röntgen­absorption zu verschiedenen Verzögerungs­zeiten zwischen Anregungs- und Abtast­impulsen. Aus dieser Reihe von Schnapp­schüssen lassen sich dann die Atom­bewegungen rekonstruieren.

Das neue experimentelle Konzept ist extrem empfindlich und erlaubte zum ersten Mal, Atom­schwingungen mit extrem kleinen Amplituden anzustoßen und zu vermessen. Im vorliegenden Fall bewegten sich die Li⁺-Ionen nur eine Strecke von drei Femtometern – eine Länge, die etwa dem Durchmesser eines Lithium-Atomkerns entspricht und 100.000 mal kleiner als der Abstand zwischen den Ionen im Kristall. Die experimentellen Beobachtungen sind in exzellenter Übereinstimmung mit einer detaillierten Theorie der Röntgen­absorption. Diese neue Methode auf der Femto­sekunden-Zeitskala birgt ein viel­versprechendes Potential, um das Zusammenspiel zwischen Kern- und Elektronen­bewegungen in kondensierter Materie abzubilden und zu verstehen.

FVB / DE